После Октябрьской революции 1917 года организаторский талант Шмидта востребовала государственная система. В 1921–1924 годах он возглавлял Государственное издательство (Госиздат), где провел масштабную реформу книгопечатания, оптимизировал выпуск учебников и классической литературы для ликвидации безграмотности.
Главным же энциклопедическим подвигом Шмидта стало создание Большой Советской Энциклопедии (БСЭ). В 1924 году он выступил инициатором проекта, а с 1925 по 1941 год являлся бессменным главным редактором Первого издания БСЭ. Под его руководством было скомпоновано и выпущено 65 томов. Шмидт привлекал к написанию статей цвет мировой и отечественной науки: А. Н. Крылова, В. И. Вернадского, А. Ф. Иоффе, Л. Д. Ландау. Сам главный редактор просматривал и правил тысячи статей, лично написав ключевые разделы по математике, физике и географии.